2006年，凭借《风云》、《无间道》而闻名的香港导演刘伟强找到全智贤，积极说服她担任新片《Daisy》的女主角。全智贤也有望凭此片保卫“韩流女王”的角色。而全智贤的片酬高达70亿韩元(约合人民币5785万元)，也使她成为韩国身价最高的影星。该片上映后广受好评，在中国上映后，获得当时韩国影片在华最高票房，并且以200多万座次成为港片在韩国的票房冠军，超过之前的《无间道》的50万座次。
2009年，《小夜刀》的诞生标志着全智贤进军好莱坞的开始，美国某杂志对6名进军好莱坞的韩国艺人进行评分，全智贤最被看好，该杂志称她有着可以媲美模特儿的身材和外貌，全智贤说：“感谢媒体的评价，但我能不能成为这样的演员，还不知道。”
而在这之间，从2007到2008年，全智贤接拍了电影《曾是超人的男子》，本片根据韩国著名作家刘一韩的同名短篇小说改编，讲述一个相信自己是超人的男人和想利用后者的“天全智贤《我的野蛮女友》真无知”制作一起相信同情心无法改变世界的非常现实的人文纪录片以此获得高收视一鸣惊人的女人之间发生的故事。全智贤果然不负“韩国头号女明星”的光环，走到哪哪都是扎堆的记者争相拍摄其芳踪。在江南区拍摄外景戏时吸引了周围居民和特意跑来探班的影迷们的围观，一度导致附近的交通瘫痪。与黄政民拍摄高空戏的当天，更是有80多名记者前来采访报道。令影片的工作人员不时感慨：“‘全智贤效应’真的很厉害，也证明了这部电影受到大家的注目。”全智贤表示现实生活中的自己也似宋水晶一样不修边幅，崇尚自然的生活方式，更称：“这是我盼望已久的本色演出。”
就在2009年的岁末，全智贤来到中国，参加王颖的新片《雪花秘扇立即搜索》的拍摄，令一大票粉丝激动和狂热，相信全智贤以后的演艺道路定会越走越宽的。
